Μάλιστα, η καριέρα του Μούτσιου άρχισε από το τραγούδι καθώς το 1951 προσελήφθη ως τραγουδιστής στο Εθνικό Θέατρο και συμμετείχε ως μέλος του Χορού στην τραγωδία του Σοφοκλή «Οιδίπους Τύραννος». Ο Μούτσιος είχε επίσης εμφανιστεί σε συναυλίες κλασικού τραγουδιού σε διάφορες πόλεις της Ευρώπης και είχε τραγουδήσει την «Κάρμινα Μπουράνα» στο πλαίσιο του φεστιβάλ Αθηνών.
Το 1960, ο Γ. Μούτσιος δίδαξε και τραγούδησε τη μουσική του Μάνου Χατζιδάκι στους «Ορνιθες» του Αριστοφάνη σε σκηνοθεσία Καρόλου Κουν, μία μεγάλη στιγμή της καριέρας του.
Οι θίασοι με τους οποίους είχε συνεργαστεί στο θέατρο ήταν πάρα πολλοί (Ε. Λαμπέτη, Α. Βουγιουκλάκη, Σ. Γιούλη, Τζ. Ρουσσέα κ.ά.) ενώ το 1977 ο Μούτσιος συγκρότησε θίασο με τη γυναίκα του, ηθοποιό Δέσποινα Νικολαΐδου. Με το Εθνικό Θέατρο πήρε μέρος στο Φεστιβάλ των Εθνών στο Παρίσι. Στο ίδιο φεστιβάλ με το Θέατρο Τέχνης συμμετείχε στους «Όρνιθες», όπως επίσης και στο Φεστιβάλ Σαίξπηρ στο Λονδίνο.
Στον κινηματογράφο ο Μούτσιος εμφανίστηκε σε ηλικία περίπου 20 ετών και μία από τις πρώτες επιτυχίες του ήταν η ταινία «Η αγνή του λιμανιού» (1952). Από τότε εμφανίστηκε σε παραπάνω από 50 ταινίες, δράματα, κωμωδίες και περιπέτειες. Ενδεικτικά: «Θανασάκης ο πολιτευόμενος» (1954) , «Ο κράχτης» (1964), «Θα σε κάνω βασίλισσα» (1964) , «Αχ!.. και νάμουν άντρας» (1966),«Τρούμπα `67» (1967) ,«Κάποτε κλαίνε και οι δυνατοί» (1967) , «Η επιστροφη της Μήδειας» (1968), «Ο αετός των σκλαβωμένων» (1970), «Ο δρόμος των ηρώων» (1971), «Εσχάτη προδοσία» (1971), «Ο αντιφασίστας» (1972).
Τελευταία κινηματογραφική εμφάνιση του Μούτσιου είναι στην ταινία του Δημήτρη Κολάτου «Αλέξανδρος και Αϊσέ» (2002), ενώ αξίζει να θυμήσουμε ότι συμμετείχε και στην αμερικανική παραγωγή «Ο Λέων της Σπάρτης» («The 300 Spartans», 1962) που γυρίστηκε στην Ελλάδα από τον Ρούντολφ Ματέ.
Η τηλεοπτική σειρά «Τα παιδιά της Νιόβης» ήταν μία από τις τελευταίες του επιτυχίες.